近日，我校杏悦娱乐登录张金龙和王灵芝教授团队🗒，在多孔材料负载掺杂改性及选择性催化转化光催化小分子领域取得重要进展，相关成果(1) Exploring the Size Effect of Pt Nanoparticles on the Photocatalytic Nonoxidative Coupling of Methane (ACS Catal.2021, 11, 3352)🧑🏽‍✈️；(2) Single-Atom High-Valent Fe(IV) for Promoted Photocatalytic Nitrogen Hydrogenation on Porous TiO₂ SiO₂ (ACS Catal.2021, 11, 4362) 相继在线发表于催化领域权威期刊《ACS Catalysis》。

(1). Pt在光催化甲烷非氧化偶联中的尺寸效应

甲烷的低温光催化转化目前尚处于起步阶段，鉴于甲烷C-H键的高度对称及稳定性💶，光催化剂的结构设计须兼顾C-H键极化与光生载流子分离效率👱🏽‍♂️。Pt纳米粒子是常用的烷烃脱氢催化剂，在甲烷光催化过程转化中既具有活化C-H的作用💅🏼，又能通过形成界面Mott-Schottky结促进光生电子分离，但其对甲烷光催化转化的尺寸效应仍未可知💃🏼。由于Pt和半导体之间的界面作用♾，粒径的变化可能同时影响几何活性位点分布和Pt原子的电子性质，对明确Pt粒子的尺寸效应造成干扰。

王灵芝、张金龙教授团队通过独立调控Pt粒子的粒径和载体的电子状态😮‍💨，结合DFT理论计算确定Pt粒子的粒径和半导体性质对不同位点Pt原子电子状态的影响，探讨了Pt的几何/电子性质与甲烷活化以及光诱导电荷转移之间的构效关系。研究表明，corner Pt原子和Pt^δ+协同促进了甲烷的高效转化。这项工作深入解析了Pt粒子在光催化NOCM转化中尺寸效应的本质，为如何从降低甲烷分子活化能和提高光生载流子利用效率两个方面双管齐下，设计NOCM活性光催化剂提供了理论指导，有望实质性促进温和甲烷转化的光催化剂设计🥷🏻👷🏼‍♂️。

(2). 单原子高价铁协同促进光催化氮气加氢及水氧化

光催化固氮是化学催化领域新兴的热点研究之一。光催化固氮利用太阳能作为驱动能将氮气与水在常温常压下合成氨🦦，能够克服传统热催化合成氨耗能大的问题。然而，氮气分子具有稳定的氮氮三键，难以发生化学反应🔛，如何有效活化氮气是该领域的重点及难点🏄🏻‍♀️。此外，研究者们聚焦于氮气的活化及还原，而往往忽视了协同的光催化水氧化及竞争的光催化析氢反应。如何促进氮气有效活化及探究光催化合成氨过程中的协同反应机制具有重要的科学意义。

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.0c04943；

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00072